近些年来,硝酸盐对水体污染的态势日趋严峻,水中过量的硝酸盐不仅会造成水体富营养化破坏水生态环境,而且硝酸盐也会转化为致癌物质亚硝酸盐,从而对人体健康构成严重威胁,甚至死亡。通过纳米零价铁及其双金属材料处理硝酸盐污染的水体和土壤是近二十年来广泛关注的研究方向,也取得相当显著的成效。根据目前取得的研究成果发现,虽然纳米零价铁及其双金属材料在实验条件下对硝酸盐的降解获得了很好的去除效率,但是面临着新鲜制备的纳米零价铁材料易团聚、易氧化、长期存放活性降低的缺点,而且材料的制备多采用硼氢化钠液相还原法,制备过程使用毒性还原剂和有机溶剂,容易对环境造成二次污染。上述缺点使得纳米零价铁材料在实际处理地下水中硝酸盐,特别是原位地下水修复时存在严重局限,因此必须对传统纳米零价铁材料的制备和性能进行改进。本文针对以上纳米零价铁存在的缺陷,在研究中釆用绿色天然易得的绿茶作为原材料,从中提取出具有生物还原性的物质,如茶多酚、维生素、咖啡因等的绿茶提取液作为还原铁铜混合金属离子溶液的绿色还原剂和稳定剂,将亚铁离子和铜离子混合溶液还原为椭球形纳米零价铁铜双金属颗粒,在整个制备过程中未使用有毒化学还原剂硼氢化钠和有机溶剂,绿色环保,从而降低了二次污染的风险,同时提高了材料的抗氧化性和分散性,避免团聚和氧化。本文通过制备的绿茶提取液合成纳米零价铁铜双金属材料来研究在不同因素下修复地下水中硝酸盐的效果。主要影响因素包括反应时间、硝酸盐初始浓度、初始pH值和反应温度,以及绿茶提取液和铁铜离子混合溶液的体积比。并通过和传统方法制备的纳米零价铁（nZVI）处理硝酸盐进行对比,探讨绿茶提取液合成纳米零价铁铜材料对地下水中硝酸盐去除的最佳条件及优势,为地下水中硝酸盐的原位修复技术提供了参考。论文得出的主要结论包括:（1）通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变化红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）技术表征结果表明:绿茶提取液合成的纳米零价铁铜双金属（GT-nZVI/Cu）材料呈较规则的球状结构,颗粒之间略有团聚,但相对纳米零价铁（nZVI）而言较为分散,颗粒粒径大小范围分布在60 1 00 nm之间。纳米材料在与硝酸盐发生反应后,颗粒表面发生了部分腐蚀氧化,但反应前后颗粒的形貌、尺寸未发生明显变化,充分说明了绿茶提取液合成的纳米零价铁铜双金属材料具有较好的稳定性和分散性。（2）通过批量实验结果表明:绿茶提取液合成的纳米零价铁铜对地下水中的硝酸盐有较好的去除效果,当绿茶提取液与金属离子混合溶液的体积比为1:2,地下水水样初始pH值为5,反应温度为303 K,地下水硝酸盐污染物初始浓度为20 mg·L -1 时,投加2.0 g·L -1 的GT-nZVI/Cu,反应75 min后,地下水中硝酸盐的去除率可达79.3%。改变溶液初始pH值、反应温度和反应时间都会对硝酸盐的去除产生明显影响,降低地下水水样的初始pH值、升高反应温度和延长反应时间有利于水样中硝酸盐的去除。（3）吸附-还原动力学研究结果表明:在不同影响因素条件下,GT-nZVI/Cu去除地下水中硝酸盐的过程都很好的符合伪一级和伪二级动力学模型。与伪一级还原动力学模型相比,其更好的符合伪二级吸附动力学模型,这说明吸附起主导作用,但还原作用不能忽略,从而证明了绿茶提取液合成纳米零价铁铜双金属去除硝酸盐的过程是吸附和还原共同作用的结果。（4）热力学研究结果表明:在不同反应温度条件下,GT-nZVI/Cu双金属去除地下水水样硝酸盐的过程中,吉布斯自由能变ΔG 0 <0,焓变ΔH 0 >0和熵变ΔS 0 >0,充分说明了绿茶提取液合成的纳米零价铁铜去除硝酸盐的过程是吸热和自发的反应过程,从而从理论上证明使用绿茶提取液合成纳米零价铁铜双金属去除硝酸盐的过程是科学可行的。（5）通过对比实验结果表明:绿色合成纳米零价铁铜双金属材料与传统纳米零价铁相比,虽然前者对硝酸盐的去除效率偏低,而且纳米零价铁对硝酸盐的去除效率接近100%,但是后者在反应前后材料明显发生团聚现象,并且后者在反应后材料发生明显腐蚀,进一步说明绿色合成方法制备的材料具有稳定性和抗腐蚀性,更利于在复杂修复环境中的应用。

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